【MIL-100(Fe)】铁基金属有机框架作为高效臭氧分解催化剂

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摘要：
臭氧污染问题日益突出，亟需在环境条件下活性高且稳定、可加工成器件的催化剂。本文提出铁基金属有机框架MIL-100(Fe)在臭氧去除方面的独特优势，其在室温、相对湿度45%、空速1.9×10⁵h⁻¹条件下，臭氧转化率100%且持续超100小时，远超活性炭、α-MnO₂等催化剂。作者还研究了湿度影响，阐明反应机理并经DFT计算证实，且将其制成MOF膜用于口罩过滤层，为MOFs在臭氧污染控制中的应用提供新方向。

研究背景：
1.行业问题和研究现状：地面臭氧是主要空气污染物，危害健康，去除方法有活性炭吸附等，其中多相催化最有效，但现有催化剂如MnO₂在高湿下活性下降，贵金属催化剂成本高、稀缺。
2.本文创新：提出MIL-100(Fe)作为臭氧分解催化剂，其具有高比表面积、均匀Fe活性位点、水稳定性，且可作多孔载体和活性组分，解决传统催化剂不足。

实验部分：
1.MIL-100(Fe)合成与活化：按已有方法用FeCl₃·6H₂O和均苯三甲酸合成，150℃活化12小时去除残留溶剂，产物结晶度高，XRD图谱与模拟一致。
2.催化活性评估：在固定床连续反应器中，室温、进气流量1000mL/min、初始臭氧浓度45ppm条件下测试，MIL-100(Fe)（0.03g，用0.27g石英砂稀释）在45%相对湿度下100小时内臭氧转化率100%，而α-MnO₂12小时后降至60%，活性炭降至18%。
3.MOFilter制备与性能测试：通过热压法将MIL-100(Fe)纳米晶压在无纺布上制成MOFilter，将其夹在两层无纺布间作为口罩过滤层，在200ppb臭氧、流量1000mL/min、45%相对湿度下，12小时内完全分解臭氧，压降20Pa。

分析测试：
1.N₂吸附实验：MIL-100(Fe)的Brunauer-Emmett-Teller比表面积为1726m²/g，孔径1.68nm，证明其多孔特性，利于臭氧扩散和吸附。
2.结构稳定性测试：经XRD、红外光谱、X射线光电子能谱、扫描电镜表征，MIL-100(Fe)在45ppm臭氧、45%相对湿度、室温下暴露100小时后，结构和形貌无变化。
3.湿度影响测试：相对湿度<5%时，12小时臭氧转化率仅10%；40%及以上时，转化率达100%，证明水对其催化有协同促进作用。
4.DFT计算：基于133原子三核Fe(III)模型，揭示MIL-100(Fe)催化臭氧分解机理，速率限制步骤能垒25.5kcal/mol。

总结：
1.主要研究结果：MIL-100(Fe)臭氧分解活性高且稳定，水有协同作用，制成的MOFilter可有效去除低浓度臭氧。
2.创新突破：首次将MIL-100(Fe)用于臭氧分解，阐明水的协同作用，提供可实用的MOF基过滤材料。
3.潜在意义和引用：为臭氧污染控制提供新催化剂，推动MOFs在环境领域应用，相关成果可为后续研究参考。

Iron metal-organic framework as highly efficient catalyst for ozone decomposition
文章作者：Hang Wang, Pietro Rassu, Xiao Wang, Haiwei Li, Xiaorui Wang, Xiaoqi Wang, Xiao Feng, Anxiang Yin, Pengfei Li, Xu Jin, Shi-Lu Chen, Xiaojie Ma, Bo Wang
DOI：10.1002/anie.201810268
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201810268

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九、References 参考文献总结
Hang Wang, Pietro Rassu, Xiao Wang, Haiwei Li, Xiaorui Wang, Xiaoqi Wang, Xiao Feng, Anxiang Yin, Pengfei Li, Xu Jin, Shi-Lu Chen, Xiaojie Ma, Bo Wang; Angewandte Chemie International Edition; DOI：10.1002/anie.201810268;Iron metal-organic framework as highly efficient catalyst for ozone decomposition