【UiO-66-OH】金属有机框架材料在空气净化及空气质量控制应用中的评估：空气中氨的去除

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摘要：
UiO-66是一种锆基金属有机框架（MOF），具有出色的热、化学和机械稳定性，被广泛研究用于小分子气体分离。本文研究了多种功能化UiO-66（如UiO-66-OH、UiO-66-(OH)₂等）对空气中氨的去除性能，通过溶剂热法合成这些材料，结合干湿条件下氨穿透实验、X射线衍射（PXRD）和BET氮气吸附等温线分析。结果显示，UiO-66-SO₃H和UiO-66-(COOH)₂的氨吸附容量低于UiO-66-OH和UiO-66-NH₂，因 bulky官能团降低孔隙率；UiO-66-OH干态氨容量约5.7 mmol/g，接近目标值，但湿态下功能化UiO-66容量下降，故平衡水吸附与氨选择性和容量是关键。

研究背景：
1.行业问题和研究现状：活性炭和沸石在多孔材料领域应用广，但合成沸石发展有限、活性炭孔径难控；氨是高危害气体，用途多、产量大，现有吸附剂对其过滤性能不足。虽部分MOF（如Cu-BTC）氨容量高，但湿态下结构易坍塌，MOF湿稳定性是关键需求。
2.本文创新：聚焦功能化UiO-66 MOF，其锆基结构稳定；选取多种官能团（-OH、-NH₂等），探究其对氨吸附影响；还纳入两种水稳定DMOF，旨在筛选氨选择性好、水稳定的MOF，提升高蒸气压有毒化学品过滤效果。

实验部分：
1.MOF合成：采用溶剂热法合成多种MOF。如ZnBTTB：将硝酸锌与BTTB配体在DEF、乙醇等混合液中，100℃反应4天，250℃真空活化；UiO-66：氯化锆与BDC配体在DMF中，120℃反应24小时，200℃真空活化过夜；其他功能化UiO-66变体也类似，依变体调整反应温度、时间及活化条件。
2.氨穿透实验：用微穿透系统，在20℃、干湿（80% RH）条件下，氨浓度1000或2000 mg/m³，流速20 mL/min，将吸附剂装于玻璃管，用气相色谱监测流出浓度，积分穿透曲线得氨容量，干态下UiO-66-OH氨容量约5.7 mmol/g。
3.材料活化：不同MOF活化条件不同，如UiO-66-NH₂在200℃真空活化过夜，UiO-66-NO₂在170℃真空活化过夜，功能化UiO-66-X（X=-OH等）在65℃真空活化过夜，确保去除杂质。

分析测试：
1.PXRD分析：用X'Pert X射线衍射仪，Cu Kα辐射，2θ范围5-50°，步长0.02°。结果显示，所有功能化UiO-66变体均为晶体，与UiO-66母体同构，证明合成材料结构正确。
2.BET分析：77K下测氮气吸附等温线，低压力范围（P/Po<0.05）计算比表面积。结果：UiO-66比表面积1100-1250 m²/g，UiO-66-NH₂为1096 m²/g，UiO-66-SO₃H仅323 m²/g，表明功能化后，bulky官能团会降低材料比表面积和孔隙率。
3.氨容量测定：通过穿透实验，干态下UiO-66-OH氨容量约5.7 mmol/g，UiO-66-(COOH)₂约2.83 mmol/g；湿态下多数功能化UiO-66容量下降，如UiO-66-OH降至2.77 mmol/g，说明水与氨竞争吸附位点。
4.结果揭示机理：MOF氨吸附受官能团、比表面积和孔径共同影响，-OH官能团与氨作用强且体积小，故UiO-66-OH容量高；湿态下功能化UiO-66因亲水，水占据孔隙，导致氨容量下降。

总结：
1.主要研究结果：功能化UiO-66中，UiO-66-OH干态氨容量高（约5.7 mmol/g）；bulky官能团降低MOF孔隙率和氨容量；湿态下功能化UiO-66氨容量下降，UiO-66母体容量略升。
2.创新突破：证实UiO-66基MOF湿稳定性好；明确官能团体积和性质对氨吸附的关键作用，为MOF功能化设计提供依据。
3.潜在意义：为空气净化中氨去除提供新型候选材料；为后续开发大孔径水稳定功能化MOF指明方向，推动MOF在有毒气体过滤领域应用。

Evaluation of MOFs for Air Purification and Air Quality Control Applications: Ammonia Removal from Air
文章作者：Himanshu Jasuja, Gregory W. Peterson, Jared B. Decoste, Matthew A. Browe, Krista S. Walton
DOI：10.1016/j.ces.2014.08.050
文章链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0009250914004758

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