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【PCN-250】保持光响应金属有机框架的构型:LiYGeO₄:Bi³⁺掺杂诱导短时光照射实现长期弯曲
摘要:
本文报道了一系列光响应复合材料,通过将无机长余辉材料LiYGeO₄:Bi³⁺掺入光响应金属有机框架PCN-250制成。经254nm紫外光照射10分钟后,该复合材料中的LiYGeO₄:Bi³⁺可在365nm处持续发光至少6小时,无需持续光照即可调节CO₂吸附容量,最佳吸附容量变化量达14.6%,而PCN-250的变化可忽略不计,为光响应材料的实际应用提供新途径。

研究背景:
1. 行业问题和研究现状:光响应吸附剂需持续特定波长光照调节性能,导致材料结构稳定性下降、能耗增加,且难确保充分照射。其他学者将偶氮苯等光响应基团引入多孔载体构建光响应吸附剂,但存在上述问题。
2. 本文创新:首次将长余辉材料LiYGeO₄:Bi³⁺掺入光响应MOF,实现短时光照使框架内光响应配体长期保持抑制弯曲,无需持续光照即可调节吸附容量。
实验部分:
1. 材料合成:
- PCN-250:先合成Fe₂Co(μ₃-O)(CH₃COO)₆簇,再将其与ABTC配体溶于DMF和HAc混合液,140℃加热12小时,经洗涤、干燥得产品。
- LiYGeO₄:Bi³⁺:将Li₂CO₃、Y₂O₃、GeO₂、Bi₂O₃按化学计量混合研磨,800℃加热2小时,再1250℃烧结5小时,研磨得产品。
- PCN-PLM:将不同量LiYGeO₄:Bi³⁺与ABTC、Fe₂Co(μ₃-O)(CH₃COO)₆分散于DMF和HAc混合液,140℃加热12小时,洗涤干燥得产品。
2. 吸附实验:静态CO₂吸附在273K进行,测试了黑暗中、365nm光持续照射及254nm光照射10分钟后黑暗中的吸附容量,还进行了循环和持续时间实验。
分析测试:
1. XRD:PCN-PLM-n的图谱为PCN-250与LiYGeO₄:Bi³⁺的叠加,表明晶体结构未被破坏。
2. 比表面积和孔容:PCN-250的BET比表面积1214m²/g、孔容0.55cm³/g;PCN-PLM-1分别为1097m²/g、0.45cm³/g;PCN-PLM-2为751m²/g、0.37cm³/g;PCN-PLM-3为683m²/g、0.27cm³/g,均随LiYGeO₄:Bi³⁺含量增加而减小。
3. UV-Vis:PCN-PLM-2经254nm光照后,340nm处吸收峰减弱,430-480nm处增强,9小时后恢复,表明配体状态变化。
4. 结果揭示:复合材料保持了MOF的结构和光响应特性,LiYGeO₄:Bi³⁺可提供持续光照维持配体弯曲。

总结:
1. 主要研究结果:成功制备PCN-PLM复合材料,短时光照后可长期调节CO₂吸附容量,变化量最高14.6%,循环性能良好。
2. 创新突破:将长余辉材料与光响应MOF结合,解决了需持续光照的问题。
3. 潜在意义:为光响应材料的工业应用提供可行方法。
Maintaining the configuration of a light-responsive metal-organic framework: LiYGeO₄:Bi³⁺-incorporation-induced long-term bending through short-time light irradiation
文章作者:Wen-Juan Zhang, Xiao-Qin Liu, Lin-Bing Sun, Li Zheng, Shi-Chao Qi, Jia-Xin Li, Ding-Ming Xue
DOI:10.1039/d3ta01241g
文章链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/ta/d3ta01241g
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