超薄氧化石墨烯包裹均一MIL-88A(Fe)用于增强可见光驱动的罗丹明B光降解

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摘要：
本文采用一锅法将超薄氧化石墨烯（GO）聚合在MIL-88A(Fe)表面，形成MIL-88A(Fe)/GO复合材料以提高有机分子降解的光催化效率。确定GO的最佳掺杂量为9.0 wt%，使MOFs的比表面积从15.9 m²/g增至408.9 m²/g，对罗丹明B（RhB）的光催化速率是纯MIL-88A(Fe)的8.4倍。无DMF的MOF基异质结构可避免二次污染，五次循环后RhB去除率仍约为100%。结合电化学分析和活性物种捕获实验，复合材料效率提升归因于超薄GO的独特结构、紧密均一的界面接触及更多的吸附和反应位点。

研究背景：
1.行业问题和研究现状：金属有机框架（MOFs）作为光催化剂时，光生电子-空穴对分离和迁移性能较差，限制其活性。虽有通过贵金属或金属氧化物改性的方法，但存在成本高、含量有限等问题。
2.本文创新：采用一锅法制备GO包裹的MIL-88A(Fe)复合材料，利用GO的高导电性等特性提升光催化性能，且无DMF参与避免二次污染。

实验部分：
1.氧化石墨烯（GO）制备：6.0 g石墨加入140 mL 98% H₂SO₄，冰浴搅拌10分钟，加3.0 g NaNO₃和18.0 g KMnO₄，20℃搅拌3小时后升温至35℃反应4小时，稀释后加H₂O₂和水，离心产物经盐酸洗涤、透析7天，得到GO。
2.MIL-88A(Fe)制备：1.352 g FeCl₃·6H₂O与0.580 g富马酸溶于25 mL超纯水，搅拌至均匀后转入高压釜，65℃加热12小时，离心产物真空65℃干燥。
3.M88/GO复合材料制备：按比例将GO超声分散于10 mL水，与FeCl₃·6H₂O、富马酸的25 mL水溶液混合，搅拌2小时后65℃水热12小时，制得不同GO含量（1%、5%、9%、11%）的复合材料，分别标记为M88/GO-1、5、9、11。
4.光催化活性测试：50 mL 10 ppm RhB溶液中加20 mg催化剂，暗室搅拌60分钟达吸附平衡后，加H₂O₂并开启带420 nm滤光片的500W氙灯，定时取样离心，测554 nm处吸光度。M88/GO-9在80分钟内可完全降解RhB。

分析测试：
1.结构与形貌：XRD显示M88/GO-9结晶结构变化；SEM和TEM表明GO均匀包裹在MIL-88A(Fe)表面，复合材料为针状结构；XPS证实含Fe、C、O元素，Fe为三价。
2.理化性质：FT-IR显示复合材料保留MIL-88A(Fe)特征峰；BET比表面积M88/GO-9达408.9 m²/g，孔容0.360 cc/g，孔径1.12/2.60-3.21 nm；UV-Vis DRS表明其带隙2.19 eV，低于纯MIL-88A(Fe)的2.58 eV。
3.电化学性能：EIS显示M88/GO-9电荷转移电阻更小；光电流响应更强；Mott-Schottky分析表明其为n型半导体，导带电位-0.70 V（vs NHE），价带电位1.49 V（vs NHE）。
4.稳定性：五次循环后XRD和FT-IR无明显变化，RhB去除率维持100%左右。

总结：
1.主要研究结果：M88/GO-9光催化降解RhB性能优异，80分钟内完全降解，速率是纯MIL-88A(Fe)的8.4倍，稳定性好。
2.创新突破：一锅法制备GO包裹的MIL-88A(Fe)，GO提升比表面积和电荷分离效率，无DMF避免污染。
3.潜在意义：为设计高效稳定的MOF基光催化剂提供新思路，可用于环境污染物降解。

Ultrathin graphene oxide encapsulated in uniform MIL-88A(Fe) for enhanced visible light-driven photodegradation of RhB
文章作者：Ning Liu, Wenyuan Huang, Xiaodong Zhang, Liang Tang, Liang Wang, Yuxin Wang, Minghong Wu
DOI：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2017.09.020
文章链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337317308597

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