g-C₃N₄/PDI@MOF异质结的构建及其高效可见光驱动降解药物和酚类微污染物

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摘要：
本文合成了新型g-C₃N₄/PDI@MOF异质结，通过原位生长法将NH₂-MIL-53(Fe)负载于g-C₃N₄/PDI层上。该异质结在H₂O₂和可见光下可高效降解有机污染物，对50ppm污染物降解效率高，低浓度污染物也能快速降解，性能优于多数可见光催化剂，稳定性和可重复使用性良好。

研究背景：
行业问题和研究现状：有机污染物水污染危害大，传统处理难。光催化技术受关注，但TiO₂等因带隙宽限制应用。g-C₃N₄等有潜力，却存在光生载流子复合快等问题。MOF因结构可调受关注，但其与g-C₃N₄复合的电子结构影响及载流子传输机制不明。
本文创新：设计合成g-C₃N₄/PDI@MOF光催化剂，通过调节g-C₃N₄化学结构，利用Fe基MOF与g-C₃N₄/PDI形成异质结，实现电子高效转移，提升光催化活性。

实验部分：
NH₂-MIL-53(Fe)合成：将FeCl₃·6H₂O与NH₂-BDC溶于DMF，150℃溶剂热反应24h，洗涤干燥得黑褐色产物。
g-C₃N₄/PDI合成：PMDA与MA研磨混合，325℃煅烧4h，水洗去未反应单体，干燥得黄色粉末。
g-C₃N₄/PDI@NH₂-MIL-53(Fe)合成：g-C₃N₄/PDI分散于DMF，加FeCl₃·6H₂O和NH₂-BDC，150℃反应24h，制得不同比例的CPM-1、CPM-2、CPM-3。
光催化实验：将催化剂加入污染物溶液，暗反应1.5h，加H₂O₂并光照，定期取样检测，评估催化剂稳定性和重复使用性。

分析测试：
XRD：CPM复合材料保留NH₂-MIL-53(Fe)晶体结构，新增特征峰表明形成异质结。
FT-IR：CPM复合材料有NH₂-MIL-53(Fe)和g-C₃N₄/PDI特征峰，证明成功复合。
XPS：C、O、N、Fe元素存在，Fe³⁺结合能负移，表明g-C₃N₄/PDI与MOF相互作用形成异质结。
UV-Vis DRS：NH₂-MIL-53(Fe)可见光吸收边约800nm，CPM复合材料带隙变窄，提升光吸收。
光催化性能测试：CPM-2对50ppm TC降解率90%、CBZ78%、BPA100%、PNP100%，2ppm BPA和PNP10min内降解完全。
结果揭示：异质结形成促进光生载流子分离，拓宽光吸收范围，提高光催化活性，且稳定性好。

总结：
主要研究结果：成功制备g-C₃N₄/PDI@MOF异质结，CPM-2光催化活性高，稳定性和重复使用性好。
创新突破：通过调节g-C₃N₄化学结构构建异质结，实现电子高效转移，提升光催化性能。
潜在意义：为设计高效光催化剂提供思路，在水污染治理有应用前景。

Construction of g-C3N4/PDI@MOF heterojunctions for the highly efficient visible light-driven degradation of pharmaceutical and phenolic micropollutants
文章作者：Yuanyuan Li, Yu Fang, Zhenlei Cao, Najun Li, Dongyun Chen, Qingfeng Xu, Jianmei Lu
DOI：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2019.03.024
文章链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337319302401