通过g-C₃N₄/ Fe-MIL-88B-NH₂异质结促进可见光诱导的H₂O₂类Fenton激发用于甲基蓝降解

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摘要：
本文合成了g-C₃N₄/NH₂-MIL-88B(Fe)异质结（lp-x复合材料），用于可见光诱导类Fenton反应降解甲基蓝（MB）。lp-2（g-C₃N₄负载10wt%）120分钟内实现MB 100%降解，远高于单独g-C₃N₄（24.8%）和NH₂-MIL-88B(Fe)（57.0%），体系协同指数达305%，机制为异质结促进电子转移，增强H₂O₂的类Fenton激发。

研究背景：
1.行业问题和研究现状：有机染料污染难降解，类Fenton技术受限于窄pH、高能耗；现有Fe基MOFs和g-C₃N₄光催化剂电子-空穴复合率高，活性有限。
2.本文创新：构建g-C₃N₄/NH₂-MIL-88B(Fe)异质结，通过电子转移减少复合，增强H₂O₂的类Fenton激发，提升可见光降解效率。

实验部分：
1.材料合成：
   - g-C₃N₄：三聚氰胺550℃煅烧4小时，得层状纳米片。
   - NH₂-MIL-88B(Fe)：FeCl₃、2-氨基对苯二甲酸溶于DMF，150℃溶剂热反应3天，得纺锤状颗粒（长约0.9μm）。
   - lp-x复合材料：添加5-30wt% g-C₃N₄与NH₂-MIL-88B(Fe)共合成，得lp-1至lp-4。
2.光催化降解实验：
   - MB降解：0.05g催化剂+50mL 30mg/L MB+100μL H₂O₂，可见光照射120分钟，lp-2降解率100%。
   - 水杨酸降解：0.01g lp-2+50mL 30mg/L水杨酸+20μL H₂O₂，可见光照射45分钟有显著降解。
3.稳定性测试：lp-2循环使用4次，MB降解率无明显下降。

分析测试：
1.XRD：lp-x含NH₂-MIL-88B(Fe)特征峰及g-C₃N₄的27.2°峰，证实异质结形成。
2.TEM：lp-2中g-C₃N₄纳米片嵌入纺锤状MOF，保留两者结构。
3.XPS：lp-2中Fe³+结合能较NH₂-MIL-88B(Fe)负移0.4eV（712.4→712.0eV），表明电子密度增加。
4.UV-Vis DRS：NH₂-MIL-88B(Fe)带隙1.14eV，g-C₃N₄带隙2.70eV，lp-x保留两者带隙特征。
5.PL/ESR：lp-x荧光强度低于g-C₃N₄（电子-空穴复合减少）；lp-2体系·OH信号最强（DMPO捕获，特征峰强度1:2:2:1）。
结论：异质结促进电子从g-C₃N₄转移至MOF，增强H₂O₂的类Fenton激发，生成更多·OH。

总结：
1.主要结果：lp-2高效降解MB，稳定性优异，协同效应显著。
2.创新突破：首次构建该异质结，通过电子转移增强类Fenton活性。
3.潜在意义：为有机污染物降解提供高效策略，推动MOFs基催化剂应用。

Facilitation of the visible light-induced Fenton-like excitation of H₂O₂ via heterojunction of g-C₃N₄/NH₂-Iron terephthalate metal-organic framework for MB degradation
文章作者：Xiyi Li, Yunhong Pi, Liqiong Wu, Qibin Xia, Junliang Wu, Zhong Li, Jing Xiao
DOI：10.1016/j.apcatb.2016.09.073
文章链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337316307615

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