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砷化物在MIL-101(Fe)上的吸附行为
摘要：
本文研究了MIL-101(Fe)对砷酸盐(As(V))及其有机形式如罗克沙胂(ROX)、对氨基苯胂酸(p-ASA)和二甲基砷酸(DMA)的吸附行为。实验表明，MIL-101(Fe)对这些砷化物的吸附动力学迅速，符合伪二阶动力学模型。MIL-101(Fe)对As(V)、ROX、p-ASA和DMA的最大吸附容量分别为232.98、507.97、379.65和158.94 mg g-1。FTIR和XPS分析表明，砷化物与MIL-101(Fe)中不完全配位的铁阳离子之间形成的FeAOAAs内球配位是主要的吸附机制。ROX和p-ASA中的取代芳香基团通过氢键和π-π堆叠作用增强了在MIL-101(Fe)上的吸附，导致其吸附容量远高于As(V)和DMA。MIL-101(Fe)的可重复使用性受到强FeAOAAs配位的限制。研究结果证实MIL-101(Fe)是控制水溶液中砷化物污染的可靠吸附剂，并强调了砷化物化学结构对MOFs吸附性能的显著影响。
研究背景：
1.行业问题和研究现状：砷是一种典型的水污染物，其毒性引起广泛关注。砷主要以无机形式（如砷酸盐As(V)和亚砷酸盐As(III)）和有机形式（如甲基化或芳香族有机砷化物）存在。有机砷化物如罗克沙胂和对氨基苯胂酸被广泛用作饲料添加剂，但它们在环境中可被生物降解为更具毒性的无机砷。目前，各种策略被用于控制无机砷污染，但对于能同时去除有机砷化物的方法较少。吸附技术因其操作简单、成本低、效率高和可重复使用等优点被认为是最有前景的技术之一。金属有机框架（MOFs）因其独特的多孔结构和丰富的组成而受到关注，尤其是铁基和锆基MOFs因其与砷的强配位能力而被广泛研究。
2.本文创新：本文作者选择了铁基MOFs中的MIL-101(Fe)作为研究对象，系统地研究了其对As(V)、ROX、p-ASA和DMA的吸附行为，包括吸附动力学、吸附等温线以及pH、竞争离子和溶解性有机物的影响。此外，通过FTIR和XPS分析提出了可能的吸附机制，并探索了MIL-101(Fe)的可重复使用性。这为更好地应用MOFs进行砷去除提供了重要的理论依据。
实验和分析：
1.合成和表征：
1) 采用溶剂热法制备了MIL-101(Fe)，通过XRD、SEM、氮气吸附-脱附等温线、TGA等手段对其进行了表征。结果显示MIL-101(Fe)具有均匀的八面体结构，直径约2-3微米，晶体结构良好，比表面积为1172.5 m2 g-1，孔容为1.16 cm3 g-1，具有较高的热稳定性。
2) 通过FTIR和XPS分析了MIL-101(Fe)吸附砷化物前后的变化，发现了FeAOAAs内球配位的形成，以及吸附后材料表面化学键的变化。
2.机理分析：
1) 从实验结果来看，MIL-101(Fe)对不同砷化物的吸附性能差异主要是由于它们的化学结构不同。As(V)具有更多的配位位点，因此吸附速率最快；而ROX和p-ASA中的芳香基团通过氢键和π-π堆叠作用增强了吸附，导致其吸附容量较高；DMA由于甲基取代基的影响，配位位点减少，吸附容量最低。
2) FTIR和XPS分析结果表明，FeAOAAs内球配位是主要的吸附机制，取代基团的存在改变了吸附过程中的相互作用，从而影响了吸附性能。
总结：
1.MIL-101(Fe)对As(V)、ROX、p-ASA和DMA具有良好的吸附性能，吸附动力学符合伪二阶动力学模型，最大吸附容量分别为232.98、507.97、379.65和158.94 mg g-1。FeAOAAs内球配位是主要的吸附机制，取代基团通过氢键和π-π堆叠作用影响吸附性能。
2.系统地研究了MIL-101(Fe)对多种砷化物的吸附行为，揭示了砷化物化学结构对吸附性能的影响，为MOFs在砷去除方面的应用提供了新的见解。
3.本研究为开发高效的砷污染控制材料提供了理论支持，有助于推动MOFs在环境修复领域的应用。
Adsorption behavior of arsenicals on MIL-101(Fe): The role of arsenic chemical structures
文章作者：Zongchen Li, Xuemin Liu, Wei Jin, Qingsong Hu, Yaping Zhao
DOI：10.1016/j.jcis.2019.07.046
文章链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021979719308252
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