【MIL-88B-Fe】铁基金属有机框架增强芬顿类催化降解有机污染物

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摘要：
本文研究了铁基金属有机框架（MIL-88B-Fe）作为芬顿类催化剂在降解有机污染物方面的应用。MIL-88B-Fe在较宽的pH范围（4-6）内表现出优异的催化活性，其活性比传统催化剂（如Fe2O3、α-FeOOH和Fe3O4）高1-3个数量级。研究表明，MIL-88B-Fe的高活性源于其丰富的活性位点、灵活的结构以及Fe(III)还原为Fe(II)的促进作用。实验结果表明，MIL-88B-Fe与H2O2反应生成的羟基自由基是降解苯酚的主要活性物种。

研究背景：
-行业问题：芬顿反应是一种高效的水处理技术，能够产生高活性的羟基自由基（OH），用于降解难降解的有机污染物。然而，传统的均相芬顿催化剂（如Fe2+/Fe3+离子）难以回收，且受限于酸性条件（pH < 3）。此外，这些催化剂在生成羟基自由基方面活性较低，限制了其在实际应用中的效果。
-研究现状：近年来，研究者们开发了多种铁氧化物（如Fe2O3和FeOOH）和负载型铁催化剂，以替代传统的均相催化剂。这些异质芬顿类催化剂具有可回收性和更宽的pH适用范围，但其活性通常较低。此外，研究者们还尝试通过光芬顿或电芬顿过程来提高催化剂的活性，但这些方法需要特定的设备和额外的能源消耗。
-本文创新：本文作者提出使用铁基金属有机框架（MOFs）作为芬顿类催化剂，特别是MIL-88B-Fe。MIL-88B-Fe具有丰富的活性位点、灵活的结构以及较大的比表面积，这些特性使其在芬顿类反应中表现出优异的催化性能。此外，作者还研究了不同铁基MOFs的结构对催化活性的影响，为设计和开发高效的芬顿类催化剂提供了新的思路。

实验和分析：
-材料合成与表征：
1.MIL-88B-Fe的合成：通过溶剂热法合成MIL-88B-Fe，使用FeCl3·6H2O和1,4-苯二甲酸（BDC）作为原料，在N,N-二甲基甲酰胺（DMF）中进行反应。
2.表征方法：采用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、比表面积分析（BET）、红外光谱（IR）、热重分析（TG）等方法对MIL-88B-Fe进行了详细的表征。
3.关键表征结果：MIL-88B-Fe具有针状形态，尺寸均匀，比表面积为165.4 m²/g，热稳定性良好，结构在350°C以上才会崩溃。
-性能结果分析：
1.催化活性测试：以苯酚为模型污染物，通过批式实验评估MIL-88B-Fe的催化活性。实验结果表明，MIL-88B-Fe在pH 4条件下对苯酚的降解速率常数为0.15 min⁻¹，远高于传统催化剂。
2.反应参数影响：研究了pH值、H2O2浓度、催化剂用量和温度对苯酚降解的影响。结果表明，较低的pH值和适量的H2O2浓度有利于提高催化活性。
3.稳定性与可重复使用性：通过多次循环实验，证明了MIL-88B-Fe具有良好的稳定性和可重复使用性，铁离子的溶出量远低于环境标准。
4.活性物种分析：通过电子顺磁共振（EPR）和自由基猝灭实验，确认了羟基自由基（OH）是MIL-88B-Fe催化芬顿类反应中的主要活性物种。

总结：
-主要研究结果：MIL-88B-Fe在较宽的pH范围内表现出优异的芬顿类催化活性，其活性比传统催化剂高1-3个数量级。
-创新突破：通过研究不同铁基MOFs的结构对催化活性的影响，揭示了MIL-88B-Fe的高活性源于其丰富的活性位点、灵活的结构以及Fe(III)还原为Fe(II)的促进作用。
-潜在意义和引用：本研究为设计和开发高效的芬顿类催化剂提供了新的思路，具有重要的理论和实际应用价值。

Enhanced Fenton-like catalysis by iron-based metal organic frameworks for degradation of organic pollutants
文章作者：Cong Gao, Shuo Chen, Xie Quan, Hongtao Yu, Yaobin Zhang
DOI：10.1016/j.jcat.2017.09.015
文章链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021951717303378

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