【MIL-101(Fe)碳化】MOF衍生铁纳米颗粒催化表面等离子体增强的光驱动二氧化碳还原

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摘要：
本文介绍了一种由金属有机框架（MOF）衍生的铁纳米颗粒被超薄碳层包裹的复合材料（Fe@C），用于光驱动的二氧化碳还原。该材料在光照下表现出显著的光热效应，能够将太阳能转化为热能，从而驱动二氧化碳转化为一氧化碳（CO）。实验结果表明，Fe@C催化剂在光照条件下对CO的选择性超过99.9%，并且具有较高的CO生成速率。此外，该材料还表现出良好的稳定性和可重复使用性。通过密度泛函理论（DFT）计算和电磁场模拟，揭示了碳层对铁纳米颗粒电子结构的调控作用以及表面等离子体共振对催化性能的增强机制。

研究背景：
1.行业问题：随着工业化进程的加速，二氧化碳（CO₂）排放量不断增加，导致全球气候变暖和能源危机。将CO₂转化为有价值的化学品或燃料是一种理想的解决方案，但目前的光催化CO₂还原技术存在效率低、选择性差等问题。
2.研究现状：目前，研究者们主要通过开发新型光催化剂来提高CO₂还原的效率和选择性。一些研究利用贵金属（如金、银）的表面等离子体共振效应来增强光催化性能，但这些材料成本较高。此外，也有研究通过构建金属-有机框架（MOF）来提高催化剂的比表面积和活性位点数量，但这些材料在光热转化效率和稳定性方面仍有待提高。
3.本文创新：本文作者提出了一种由MOF衍生的Fe@C复合材料，通过超薄碳层包裹铁纳米颗粒，实现了高效的光热转化和CO₂还原。该材料不仅具有良好的光吸收性能，还通过表面等离子体共振效应进一步增强了催化性能。此外，作者还通过DFT计算和电磁场模拟揭示了材料的催化机制，为设计新型高效光催化剂提供了理论依据。

实验和分析：
1.材料合成和分析表征：
1)合成方法：通过两步煅烧法合成Fe@C复合材料。首先将MOF MIL-101(Fe)在500°C下煅烧2小时，随后升温至700°C再煅烧2小时，形成Fe@C结构。
2) 表征结果：X射线衍射（XRD）和拉曼光谱确认了材料的晶体结构和碳层的存在。透射电子显微镜（TEM）图像显示铁纳米颗粒被超薄碳层均匀包裹，平均粒径约为9.7纳米。X射线光电子能谱（XPS）分析表明，材料中存在Fe(0)、Fe(II)和Fe(III)等多种价态的铁。
2.性能结果原因分析：
1) 光热效应：实验表明，Fe@C材料在光照下能够迅速升温至约481°C，表明其具有显著的光热转化能力。这种光热效应为CO₂还原提供了必要的热能。
2) 表面等离子体共振：通过紫外-可见-近红外光谱（UV-vis-NIR）分析，发现Fe@C材料在紫外光区域有明显的吸收峰，这与铁纳米颗粒的表面等离子体共振效应有关。DFT计算和电磁场模拟进一步揭示了表面等离子体共振对催化性能的增强机制。
3) 碳层的作用：DFT计算表明，超薄碳层能够调节铁纳米颗粒的电子结构，降低其功函数，从而提高CO的脱附能力，增加对CO的选择性。

总结：
1.主要研究结果：成功制备了Fe@C复合材料，实现了高效的光驱动CO₂还原，CO选择性超过99.9%，具有较高的CO生成速率。
2.创新突破：通过超薄碳层包裹铁纳米颗粒，实现了高效的光热转化和表面等离子体共振增强的催化性能。
3.潜在意义和引用：该研究为设计新型高效光催化剂提供了新的思路，有望在太阳能驱动的CO₂转化领域得到广泛应用。

Surface-Plasmon-Enhanced Photodriven CO₂ Reduction Catalyzed by Metal–Organic-Framework-Derived Iron Nanoparticles Encapsulated by Ultrathin Carbon Layers
文章作者：Huabin Zhang, Tao Wang, Junjie Wang, Huimin Liu, Thang Duy Dao, Mu Li, Guigao Liu, Xianguang Meng, Kun Chang, Li Shi, Tadaaki Nagao, Jinhua Ye
DOI：10.1002/adma.201505187
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201505187

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