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铁(III)基金属-有机框架作为可见光光催化剂

摘要：
本文介绍了一类新型可见光光催化剂——铁(III)基金属-有机框架（MOFs）。由于铁(III)氧化物的小带隙使其能够激发可见光，但其高电子-空穴复合率限制了其在光催化中的效率。通过减小颗粒尺寸可以克服这一问题。本研究中，含有Fe3-μ3-氧簇的MOFs被提出作为可见光光催化剂，并通过在水溶液中降解罗丹明6G（Rhodamine 6G）来测试和证明其光催化性能。首次展示了此类Fe(III)基MOFs在可见光照射（350至850 nm）下的显著光催化效率。

研究背景：
1. 环境污染问题日益严重，光催化技术被认为是解决空气和水污染的有效方法。自1972年Fujishima和Honda的开创性工作以来，研究主要集中在基于半导体的光催化剂和使用二氧化钛（TiO2）的光催化过程。
2. 尽管TiO2稳定、活性高且成本相对较低，但由于其大带隙，它只能吸收紫外线。这促使研究人员开发具有减小带隙的新材料，以增强对更丰富的可见光光子的响应。
3. 本文作者在前人研究的基础上，提出使用含有Fe3-μ3-氧簇的MOFs作为可见光光催化剂，并通过减小光催化剂颗粒尺寸来降低电子-空穴复合率，从而提高光催化效率。

实验部分：
1.MOFs的合成
   - 实验步骤：根据文献方法合成了MIL-100(Fe)、氨基取代的MIL-101(Fe)、MIL-88B(Fe)和氨基取代的MIL-88B(Fe)。此外，还合成了具有类似氨基取代MIL-101(Fe)组成的非晶凝胶，称为Fe(III)-aminogel。
   - 实验结果：成功合成了所有目标MOFs，并对其进行了表征。

2.光催化性能测试
   - 实验步骤：将1 mg光催化剂加入含有100 μM罗丹明6G水溶液的石英比色皿中，搅拌1小时以达到吸附平衡。然后，使用单色激发光（350至850 nm）照射样品，并监测罗丹明6G在570 nm处的荧光强度。
   - 实验结果：在可见光照射下，大多数铁(III)基MOFs显示出显著的光催化活性，其中MIL-88B(Fe)表现出最高的光催化活性。

分析测试：
1.漫反射紫外-可见光谱（DRS）
   - 测试结果：所有铁(III)基固体在可见光区域都有明确的光学响应，与商业紫外线活性二氧化钛P25形成对比。

2.HOMO-LUMO带隙确定
   - 测试结果：不同材料的最大吸收波长从P25的400 nm到氨基取代MIL-88B(Fe)和Fe(III)-aminogel的约825 nm不等。

3.稳定性测量
   - 测试结果：通过X射线衍射和电感耦合等离子体原子发射光谱（ICP-AES）测试，发现MIL-100(Fe)、MIL-88B(Fe)和氨基取代MIL-88B(Fe)在24小时UV照射后结晶性保持良好，且铁泄漏量极低。

总结：
本文成功展示了不同铁(III)基MOFs在可见光照射下对罗丹明6G的光催化降解。结果表明，不需要长程有序的晶体结构就能获得有效的光催化剂，因为具有局部Fe3-μ3-氧簇有序的非晶材料（Basolite F300和Fe(III)-aminogel）也显示出显著的光催化活性。对于Fe(III)基MOFs，氨基取代的链接并没有导致光催化活性的增强。进一步发展这类新型可见光光催化剂需要更好地理解Fe(III)-MOF材料中的光化学机制以及控制其光催化活性的关键结构参数。

Iron(III)-Based Metal−Organic Frameworks As Visible Light Photocatalysts
文章作者：Katrien G. M. Laurier, Frederik Vermoortele, Rob Ameloot, Dirk E. De Vos, Johan Hofkens, Maarten B. J. Roeffaers
DOI：10.1021/ja405086e
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/ja405086e

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