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【COF/Gel@COF】基于邻二羟基苯的自氧化共价有机框架水凝胶的广谱抗菌性能及其在促进糖尿病伤口愈合中的应用
福州大学化学学院林子俺老师课题组在(Advanced Functional Materials 2025, DOI: 10.1002/adfm.202505669)中报道了一种基于邻二羟基苯结构的自氧化共价有机框架(COF)水凝胶(TAPT-2,3DHA-COF/Gel@COF)。该材料通过模拟海洋贻贝中DOPA的自氧化机制,实现了广谱抗菌活性(对6种细菌的抑菌率>90%,包括耐药性MRSA),并进一步结合丙烯酰胺水凝胶构建了兼具机械稳定性、生物相容性和持续抗菌功能的复合水凝胶。在糖尿病小鼠MRSA感染伤口模型中,Gel@COF实现了99.62%的创面愈合率,为糖尿病伤口治疗提供了创新解决方案。

研究背景
1.行业问题:
现有纳米抗菌材料(如银纳米颗粒、石墨烯)存在广谱性不足、细胞毒性、稳定性差等问题,且依赖外部光源或催化底物,实际应用受限。
糖尿病伤口易受耐药菌感染,传统抗生素因耐药性问题难以有效治疗。
2.研究现状:
多孔框架材料(如MOFs、COFs)因可设计孔结构和功能基团成为抗菌研究热点,但COFs仍面临抗菌效率低、剂型单一等挑战。
水凝胶敷料因保湿、载药和屏障功能被广泛研究,但需强化抗菌性能。
3.本文创新:
受海洋贻贝邻二羟基苯(DOPA)自氧化抗菌机制启发,首次设计邻二羟基苯基COF(TAPT-2,3DHA-COF),无需外部刺激即可通过自氧化产生H₂O₂实现广谱杀菌。
创新性结合COF与水凝胶,解决COF临床转化难题,同时提升材料机械性能和伤口适应性。
实验与分析
1.材料合成与表征:
合成:以TAPT为节点、2,3DHA为连接体,通过溶剂热法合成COF,并通过自由基交联制备Gel@COF。
表征:
PXRD和DFTB模拟证实AA堆叠模型(孔径3.489 nm,BET比表面积1036 m²/g)。
FT-IR和XPS验证C=N键形成及邻羟基结构。
TEM/SEM显示纤维状形貌和均匀元素分布。
2.抗菌性能测试:
MIC值:对MRSA(1024 μg/mL)、大肠杆菌(512 μg/mL)、铜绿假单胞菌(256 μg/mL)等均表现高效抑菌(>90%)。
作用机制:自氧化产生H₂O₂(12h累积浓度8371 μM),破坏细菌膜完整性(TEM显示细胞内容物泄漏),抑制ATP合成(降至36.75%)和氧化应激(GSH消耗)。
3.水凝胶性能:
机械性能:压缩应力183.89 kPa,拉伸应力35.68 kPa,黏附强度52.53 kPa。
生物相容性:L929细胞存活率>95%,溶血率<2%。
体内实验:糖尿病小鼠伤口12天愈合率99.62%,显著降低炎症因子(TNF-α减少90%),促进胶原沉积和血管新生。



总结
1.成功开发自氧化COF水凝胶,实现广谱抗菌(MIC低至256 μg/mL)和糖尿病伤口高效愈合(99.62%)。
2.首创邻二羟基苯基COF自氧化抗菌机制,摆脱外部刺激依赖。
通过COF-水凝胶复合策略提升材料临床适用性。
3.为耐药菌感染伤口治疗提供非抗生素解决方案,推动COFs在生物医学领域的应用拓展。
A Self-Oxidizing o-Dihydroxybenzene-Based Covalent Organic Framework Hydrogel with Broad-Spectrum Antibacterial Properties for Promoting Diabetic Wound Healing
文章作者: Yuandi Xue, Xian Chen, Fan Wu, Canrong Chen, Na Lin, Shaofeng Dong, Ying Sun, Zian Lin*
DOI: 10.1002/adfm.202505669
链接: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202505669
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