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双配体纳米孔技术实现稀土元素精准鉴别

南京大学黄硕教授课题组在(Nature Nanotechnology, 2025, 1, DOI:10.1038/s41565-025-01864-w）发表文章，首次报道了基于工程化纳米孔的稀土元素鉴别技术。研究团队通过构建含氮三乙酸（NTA）和 Nα,Nα- 双 (羧甲基)-L - 赖氨酸水合物（ANTA）的双配体传感策略，利用 Mycobacterium smegmatis porin A（MspA）纳米孔实现了 16 种稀土元素的高灵敏度鉴别。实验发现稀土离子在纳米孔中呈现特征性三能级电流阻塞信号，结合机器学习算法可准确区分不同稀土离子，并在氟碳铈矿实际样品分析中验证了方法的可行性。

研究背景
1）行业问题：
稀土元素（REEs）因其独特的光电磁性质成为现代工业关键材料，但由于镧系收缩效应导致的相似化学性质，其分离和鉴别面临重大挑战。传统分析方法如 ICP-MS 存在设备昂贵、操作复杂等局限。
2）研究现状：
现有纳米孔技术多用于生物分子检测，直接用于离子鉴别的研究较少。前期研究通过单配体策略实现部分稀土元素识别，但无法完全区分所有 17 种稀土元素。
3）本文创新：
设计双配体协同传感机制，通过 NTA 固定配体捕获稀土离子，ANTA 移动配体增强结合特异性，
发现稀土离子在纳米孔中呈现特征性三能级电流信号，揭示镧系收缩效应在单分子水平的表现，
建立机器学习模型实现 16 种稀土元素的高准确率分类（验证准确率 99.4%）。

实验和分析
（1）材料合成与表征：
构建 (N90C) 1 (M2) 7 杂八聚体 MspA 纳米孔，通过半胱氨酸位点修饰引入 NTA 配体，
单通道电流记录证实配体修饰成功，MspA-NTA 开放电流由 106 pA 降至 80 pA，
透射电镜和圆二色谱验证蛋白结构完整性。
（2）性能测试：
检测限达纳摩尔级，可在 10 分钟内检测到 2 个双配体事件，
成功区分 Sc³⁺、Y³⁺及 14 种镧系离子，三能级事件特征参数（τL1, % Ib, Std）差异显著，
氟碳铈矿样品分析显示与 ICP-MS 结果高度一致（R²>0.98）。
（3）机制分析：
三能级信号源于 ANTA 与结合态稀土离子的动态相互作用，τL1 值与离子半径呈负相关（R²=0.92），
机器学习模型整合事件停留时间、电流变化率等 5 个特征参数，实现最优分类，
密度泛函理论计算证实 NTA-ANTA 双配体对稀土离子的协同配位作用。

总结
1) 开发了基于双配体纳米孔的稀土元素鉴别技术，实现 16 种稀土离子的高灵敏度、高选择性检测，检测限达纳摩尔级。
2) 首次在单分子水平观察到镧系收缩效应，建立三能级电流信号与离子半径的定量关系，实现首个纳米孔技术在稀土元素分析中的实际应用。
3) 为稀土资源勘探提供便携式检测方案，推动纳米孔技术在环境监测、材料分析等领域的应用，具有显著的经济价值和科学意义。

Nanopore discrimination of rare earth elements
文章作者：Wen Sun, Yunqi Xiao, Kefan Wang, Shanyu Zhang, Lang Yao, Tian Li, Bingxiao Cheng, Panke Zhang & Shuo Huang
DOI：10.1038/s41565-025-01864-w
文章链接：https://doi.org/10.1038/s41565-025-01864-w

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