【COF荧光探针】：引入吡啶N原子到共价有机框架中用于选择性检测和高效捕获金(Au)的新视角

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摘要：
同济大学闫冰老师报道的本篇文章（Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202402205）中研究了通过在共价有机框架(COF)中引入吡啶氮原子来实现对金(Au)离子的选择性荧光传感和高效回收。TpDa-COF材料通过稳定的荧光性能、高比表面积和丰富的活性位点设计，不仅能够在复杂水基介质中对Au(III)进行高灵敏度和良好选择性的检测，还能在实际水样本中实现超过96%的高捕获效率。

研究背景：
1. 传统的COF材料表现出较差的荧光性质，且后合成修饰引入荧光中心会严重降低比表面积，导致吸附性能下降。
2. 现有文献中提到氮原子和Au3+之间有良好的亲和力。
3. 作者依据氮原子和金离子的亲和性，在COF材料中引入吡啶氮原子，提高了对Au(III)的荧光传感和吸附性能。

实验部分：
1. 合成了具有特定荧光传感和吸附金(III)性能的共价有机框架（COF）材料TpDa-COF。这一设计考虑了荧光性能和吸附性质，旨在保持稳定的荧光表现和高比表面积以及丰富的活性位点。
2. TpDa-COF通过将吡啶氮引入框架结构中实现对金(III)的选择性检测和高效捕获。文献中报道，氮原子和Au3+之间有良好的亲和力。
3. 通过将TpDa-COF暴露于包括同济大学河水、渤海海水和Intel与AMD计算机中央处理器(CPUs)的浸出液等实际水样中，实验证明TpDa-COF在金(III)的捕获效率高于96%。

分析测试：
1. PXRD模式：TpDa-COF在与Au3+接触前后的PXRD模式一致，排除了框架崩溃导致荧光猝灭的可能性）。
2. 荧光寿命测试：TpDa-COF在与不同浓度的Au3+处理后，荧光寿命有不同程度的下降，表明在Au3+的检测过程中可能发生动态猝灭(DQ)机制。
3. 竞争吸收和荧光共振能量转移(FRET)机制分析：Au3+的UV-vis光谱与TpDa-COF的激发和发射光谱之间没有重叠，这表明Au3+的检测排除了竞争吸收和FRET机制。
4. 光诱导电子转移(PET)过程的验证：通过计算TpDa-COF和AuCl4-的最高占据分子轨道(HOMO)和最低未占据分子轨道(LUMO)能级，HOMO能级的TpDa-COF低于AuCl4-，为发生a-PET机制提供了坚实的证据。

总结：
本研究成功合成了一种新型的COF材料TpDa-COF，该材料在荧光传感和黄金吸附方面表现出卓越性能，特别是在实际水样中对金离子表现出高于96%的捕获效率，显示出良好的应用前景。

展望：
1. 探索更多种类金属离子对TpDa-COF的荧光和吸附反应，评估其选择性与通用性。
2. 研究TpDa-COF在不同环境条件下的稳定性，如pH值、温度、离子强度等。

A 2D Acridine-Based Covalent Organic Framework for Selective Detection and Efficient Extraction of Gold from Complex Aqueous-Based Matrices
文章作者：DC Mei, Bing Yan
DOI：10.1002/ange.202402205
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.202402205

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