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Cr-MOF作为前体制备富含Cu/Zn-Ov-Ce活性位点的Ce-CuZn催化剂用于CO2加氢制甲醇
摘要：
太原理工大学章日光&萨里大学Melis Seher Duyar&中科院刘健老师等报道的这篇文章中（Nat Commun 15, 2159）介绍了一种Ce-CuZn催化剂，通过将Cu和Zn原子级置换到Ce-MOF前体中制备，展示了高甲醇选择性和甲醇产率。该催化剂在260°C下表现出出色的稳定性，可用于CO2加氢制备甲醇。实验和理论结合的方法揭示了Cu和Zn掺杂对CO2加氢的促进作用，通过形成HCOO*中间体提高了甲醇选择性。
研究背景：
传统Cu基催化剂在CO2加氢制备甲醇中存在稳定性和选择性问题，需要寻求更高效的催化剂。其他学者通过开发多金属催化剂系统，如CuZnAl，来提高CO2加氢的效率。本文作者通过MOFs晶体工程策略设计了Ce-CuZn催化剂，通过原子级置换和丰富的Cu/Zn-OV-Ce活性位点进行改进，提高了CO2加氢制备甲醇的效率。
实验部分：
1）制备Ce-CuZn催化剂，首先合成Ce-MOF，然后在Ce-MOF中引入Cu和Zn，最终煅烧制备Ce-CuZn。
2）Ce-CuZn催化剂表现出高甲醇选择性和产率，稳定性优越。
3）实施CO2加氢和CO加氢实验，发现Ce-CuZn催化剂具有低的表观活化能。
分析测试：
1）XRD、TEM和XPS等分析表征结果显示Ce-CuZn催化剂具有丰富的Cu/Zn-OV-Ce活性位点和Cu+物种。
2）H2-TPR和CO2-TPD结果表明Ce-CuZn催化剂有助于H2和CO2的吸附和活化。
3）DFT计算结果显示Cu和Zn掺杂可以促进H2和CO2的分解和活化，促进HCOO*中间体的形成，提高甲醇选择性。
总结：
1）Ce-CuZn催化剂展示出优异的CO2加氢制备甲醇性能，具有高效率和稳定性。
2）未来工作应该进一步优化催化剂的金属组分和提高甲醇产率。
展望：
作者可以进一步研究氧空位在CO/CO2加氢中的作用；可以探索高熵合金催化剂在甲醇合成中的应用；可以考虑降低Cu的含量以提高催化剂的经济性。
A Ce-CuZn catalyst with abundant Cu/Zn-OV-Ce active sites for CO2 hydrogenation to methanol
文章作者：Runping Ye, Lixuan Ma, Jianing Mao, Xinyao Wang, Xiaoling Hong, Alessandro Gallo, Yanfu Ma, Wenhao Luo, Baojun Wang, Riguang Zhang, Melis Seher Duyar, Zheng Jiang & Jian Liu
DOI：10.1038/s41467-024-46513-3
文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-46513-3
